array(2) { ["lab"]=> string(3) "460" ["research"]=> string(3) "750" } 新型晶态离子交换材料 - 黄小荥课题组 | LabXing

新型晶态离子交换材料

核燃料循环过程中不可避免地产生放射性废物,放射性核素在处理与处置过程中常以离子的形式存在,易迁移、转化,给环境带来潜在的放射性污染风险。这类污染具有辐射损伤、生物累积、毒性高、危害大的特点,会对人类的生存与发展造成巨大威胁。因此,开发能够有效去除放射性离子的新材料对放射性废液处理具有重要意义。

针对从复杂环境体系中高效、高选择性富集和去除放射性核素这一放射化学领域的难题和迫切需求,在团队负责人冯美玲研究员的带领下,我们多年一直致力于开发应用于放射性废液处理的新型晶态离子交换材料。发展了“利用碱金属离子/质子化小分子有机胺与放射性核素进行离子交换”的策略,设计合成若干系列的层状和微孔金属硫化物、金属含氧酸盐等新型晶态离子交换材料,以实现对放射性核素进行高效的固相-离子识别和分离;利用单晶结构解析、EXAFS、理论计算等手段揭示了放射性核素吸附行为与材料微观结构之间的构效关系;通过调控材料的开放骨架、活性作用位点、结构柔性响应等,实现了对放射性核素吸附效率、选择性等性能的提升。在放射性污染控制研究领域取得创新性研究成果。

(一)新型金属硫属化物离子交换材料

借助S2-、Se2-(Lewis软碱)对放射性离子的亲和力、硫属化物框架结构的柔性,设计合成了系列层状和三维微孔硫属化物离子交换材料,实现了复杂环境条件下对Cs+、Sr2+、UO22+等离子的快速、高选择性(Angew. Chem., Int. Ed. 2008, 47, 8623,热点论文;授权专利:ZL 200810071790.7;J. Mater. Chem. A 2015, 3, 5665;J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 12578;J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 4314;J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 11133;Chem. Mater. 2020, 32, 1957; ACS ES&T Water 2021, 1, 2440;Chem. Eng. J. 2021, 420, 127613; Environ. Sci. Adv. 2022, 1, 331;Chem. Eng. J. 2022, 429, 132474)。特别是在强酸性条件下高选择性捕获Cs+离子方面取得重要突破,并阐释了在强酸性条件下H3O+离子对Cs+离子选择性捕获的影响机制(Nat. Commun. 2022, 13, 658)。

(二)金属含氧酸盐离子交换材料

发展高稳定金属含氧酸盐离子交换材料,利用含氧酸盐阴离子框架上的M-O活性位点与核素离子的相互作用、模板阳离子的可交换性,实现对Ln3+、Cs+等离子的高选择性捕获(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 1878;J. Hazard. Mater. 2022, 443, 128869;Chem. Eng. J. 2023, 460, 141697)。

(三)金属-有机框架离子交换材料

金属-有机框架由于其高度有序的多孔结构,具有丰富的功能基团可作为活性位点,在去除核素离子方面表现出了一定优势(J. Mater. Chem. A 2018, 6, 3967; JACS Au 2022, 2, 492;Acta Chim. Sinica 2022, 80, 640),包括研发了稀土草酸盐可高效捕获Sr2+离子,探讨了三维阴离子型稀土草酸框架捕获Sr2+离子的影响因素(Chem. Eng. J. 2022, 435, 134906)。

此外,发表了多篇综述性文章(Coord. Chem. Rev. 2016, 322, 41;Chem. Rec. 2016, 16, 582; Chinese J. Struc. Chem. 2020, 39, 2157),对该领域的工作做了系统的总结和展望。

该研究方向目前/曾经由以下项目基金支持:国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点支持项目、国家自然科学基金面上项目(3项)、国家自然科学基金青年项目、国家青年拔尖人才支持计划项目、福建省青年拔尖人才、福建省自然科学基金“杰出青年”项目、福建省自然科学基金面上项目(2项)、福建省青年人才项目、中国科学院青年创新促进会专项基金、中国科学院海西研究院融合发展基金、中国科学院海西研究院“春苗”青年人才专项等。

 

创建: Apr 29, 2018 | 10:05